一种优质宝石级金刚石的合成结构的制作方法

专利检索2025-01-08  40


本发明涉及金刚石生产,特别是涉及一种优质宝石级金刚石的合成结构。


背景技术:

1、在宝石级金刚石合成领域中,合成尺寸大、净度高、晶型饱满并合成重复性好的优质宝石级金刚石的技术工艺是该行业实现稳定产业化所追求的。

2、目前宝石级金刚石合成技术可分为cvd法及高温高压法(hpht法)。cvd法合成出的宝石级金刚石净度高、可利用率较高,但耗电量高,成本相对较高,并且所合成的晶体密度较低(相对于hpht法合成的宝石级金刚石),不适用于cvd合成单晶用晶种级大尺寸宝石级金刚石的制备。而hpht法合成宝石级金刚石的纯净度相对较差,并且受外界环境的影响较大,尤其是合成晶体的尺寸越大、合成工艺越长,合成出高品级金刚石晶体的几率就越小。

3、目前高温高压法合成宝石级金刚石存在以下问题:

4、(1)多晶种法生长的宝石级金刚石,不同位置所生长金刚石的晶型、品质和大小重量差异较为明显,一致性较差,即单个合成块所合成出的金刚石晶体一致性较差。单个合成块所合成出的金刚石晶体一致性较差的问题在采用大的合成腔体时更甚。

5、(2)受环境影响依旧明显,外界温度、叶腊石复合块批次、季节的不同都会对宝石级金刚石的合成造成明显影响,需要花时间和人力针对环境做出调整以及环境改造,增加了生产成本。常规的hpht宝石级金刚石合成技术,对于外界环境的变化较为敏感,容易造成批量生产时合成品质的不稳定且难以控制。对于合成周期较长的宝石级金刚石合成技术,这种状况出现的更为频繁。

6、(3)合成超大尺寸宝石级金刚石(8mm*8mm及以上),随着合成时间的增加,金刚石净度下降程度和畸晶程度也愈为严重,晶体边界易俘获包裹体,降低毛坯钻产品品质,并且也容易合成出高径比较低的晶体,上述现象会明显降低毛坯钻晶体的有效利用率(有杂质和包裹体的地方需要切割下来,高径比较低的毛坯钻加工成的成品钻会更小)。且合成超大尺寸宝石级金刚石的合成重复性也较差。

7、因此亟需一种优质宝石级金刚石的合成结构来解决上述技术问题。


技术实现思路

1、本发明的目的就在于克服现有的技术问题,提供了一种优质宝石级金刚石的合成结构。

2、为达到上述目的,本发明是按照以下技术方案实施的:

3、一种优质宝石级金刚石的合成结构,包括叶腊石复合块,及设置在叶腊石复合块的空腔内的装配结构;所述装配结构包括导电钢帽、叶腊石环、外导电垫片、辅热结构、内导电垫片、反应结构;反应结构的两端放置内导电垫片,内导电垫片的外侧放置辅热结构,辅热结构的外侧放置外导电垫片,外导电垫片的外侧放置叶腊石环,叶腊石环内套放导电钢帽;所述辅热结构包括外陶环、发热环、内陶环、发热芯;外陶环内套发热环,发热环内套内陶环,内陶环的孔部放置发热芯。

4、优选的,外陶环、内陶环由陶环料在800-1050℃下烧结1-5h制成;所述陶环料包括以下质量分数的各组分:氧化锆粉末0-90wt%、氧化铝粉末0-90wt%、氧化镁粉末10-20wt%。

5、氧化锆粉末、氧化镁粉末、氧化铝粉末的纯度均不小于99.5%,其粒度均在250目以细。

6、优选的,所述发热环由石墨或铁硅碳合金制成;所述发热芯由石墨或铁硅碳合金制成。

7、现有技术中,合成宝石级金刚石所用的辅热结构是在一个发热芯上外套陶瓷质的环形组件,合成期间发热芯发热,能够一定程度上降低轴向的温度梯度,但对径向上温度梯度的改善很有限,这就使得径向温差较大造成内外圈金刚石晶体品质差异较大,一致性较差的问题。采用本发明所提供的辅热结构,能通过调节发热芯的直径、发热环的厚度以及构成它们的材料种类来调节合成腔中心及外周温度场,是温度场能够针对大腔体、小腔体、高腔体进行适应性调整、变化,能够在同时改善轴向温度梯度的同时,改善径向的温度梯度,从而生产透度好、高径比大的宝石级金刚石,对于合成周期超过6×24h的宝石级金刚石合成效果的改善尤为显著。

8、优选的,所述反应结构包括石墨管、绝缘管、晶床、陶片、碳源、均压均热片;

9、所述均压均热片包括第一均压均热片;

10、所述绝缘管套设在石墨管内;第一均压均热片设置在绝缘管内的底部;第一均压均热片的底部与内导电垫片接触;晶床设置在第一均压均热片上方并与第一均压均热片的上端面接触;

11、陶片设置在绝缘管内的顶部,陶片的上端面与内导电垫片的下端面接触;陶片下方还设置有碳源。

12、具体的,碳源与晶床之间设置有触媒。反应结构中的涉及到的陶片,选择本领域常用的材料即可,具体的可采用氧化镁和氧化锆这些绝缘、耐高温且高温下不易分解产生其他杂质的稳定化合物为原料,且所制成的成品陶片通常还具有热膨胀系数较小的特性。

13、优选的,所述晶床为台阶状,包括圆形的下晶床及圆形的上晶床;下晶床的直径大于上晶床的直径;下晶床与上晶床同轴。

14、优选的,所述晶床由晶床料在800-1050℃下烧结2-6h制成;晶床料包括以下质量分数的各组分:70-90wt%的氧化铝粉末、10-30wt%氧化镁粉末。

15、具体的,所述晶床可为一体式结构,上晶床与下晶床一体成型,即在制作时一体成型烧结得到;所述晶床也可为分体式结构,由上晶床与下晶床上下叠放构成,配合触媒居中套放成台阶状,即在制作时将上晶床与下晶床作为两个部件进行烧结。

16、分体式结构的晶床便于制备,可根据情况使用情况调节晶床规格(即上晶床与下晶床的规格)。

17、晶种种植于晶床的上端面上,晶床中部高,外围低,能够有效改善中心部晶体因温度梯度较大造成生长过快的问题,晶体生长过快会有更大几率俘获包裹体或产生空泡。

18、通常情况下,本发明所说的内外陶环和晶床的烧结温度不应超过1050℃,超过时烧结的材料会有明显的收缩,造成材料公差变大,影响辅材之间的配合。

19、优选的,所述均压均热片还包括第二均压均热片;所述第二均压均热片设置在陶片与碳源之间。

20、优选的,所述均压均热片包括铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的至少一种构成。进一步的,当均压均热片为铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的两种或两种以上构成时,其之间相互叠放,构成协同型的均压均热片。

21、具体的,第一均压均热片包括铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的至少一种;第二均压均热片包括铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的至少一种。

22、进一步具体的,当第一均压均热片为铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的两种或两种以上构成时,其之间相互叠放,构成协同型的均压均热片。当第二均压均热片为铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的两种或两种以上构成时,其之间相互叠放,构成协同型的均压均热片。优选的,nacl片由nacl片料压制成型后在400-500℃下烧结1-5h制成;所述nacl片料包括以下质量分数的各组分:氧化锆粉末15-20wt%、氯化钠粉末80-85wt%;

23、绝缘陶片由绝缘陶片料压制成型后在800-1050℃下烧结1-5h制成;所述绝缘陶片料包括以下质量分数的各组分:氧化锆粉末0-90wt%、氧化铝粉末0-90wt%、氧化镁粉末10-20wt%。

24、氧化锆粉末、氯化钠粉末、氧化镁粉末、氧化铝粉末粒度均在200目以细。均压均热片根据不同的合成腔体以及合成目的,可取不同的片层结构进行叠放。

25、本发明的均压均热片,可以利用金属较为优良的高热导率性能来改善晶床附近径向温度场,进一步降低不同部位温度差异,降低温度差异大造成的畸晶或晶体俘获包裹体的发生概率,最终提高品质。同时也可以利用熔点相对较低的金属或非金属层片高温下具有一定流动性的特点,在腔体内压力场不均匀时,金属或非金属层片能够通过向压力较低处流动集中,进行压力的补足,有效遏制装配结构传压不均或合成后期强压供给不均造成的合成晶体质量品级和产量较差或不稳定等问题的发生。

26、均压均热片的片层结构需要根据合成条件和合成需求进行调整。原本结构所合成的晶体若本来就较为通透干净,没有明显包裹体,则不必添加金属片来实现均热功能;原本结构所合成的晶体高径比相近,则无必要增加铜片、nacl片等实现均压功能(铜即具有均压又具有均热功能,但对于合成温度过高的腔体,为保证稳定性和产品重复性良好,就不能使用铜片了)。通常情况下,合成腔体越大,越需要均压均热片,均压均热片的作用也越明显,目的是使得温度均匀化并使压力均匀化。部分小腔径的腔体仅通过本发明提供的辅热结构就能够满足合成高品质金刚石对腔内温度的要求,这种小腔体也可不使用均压均热片中的起均热作用的金属片。

27、对于腔径小于20mm的小腔体的合成结构,在不降低合成品质的情况下可不用均压均热片

28、nacl片的烧制不大于500℃,大于此温度时,烧制过程中产生的白烟较多,nacl片中的氯化钠成分会损失较多,进而会影响均压性能,最终影响产品批量生产时的重复性。

29、优选的,所述晶床的上方还设置有碳源环。

30、具体的,碳源环放置于常规碳源与晶床之间的触媒中,位置位于反应腔轴向中线附近。

31、本发明中,碳源环防止处于晶床外周的籽晶附近碳素浓度偏小的问题,能够增加外周晶体的高径比,也能有效防止由于合成前期晶床外周籽晶未及时接受碳素进行外延生长,从而长时间暴露在熔融触媒中,最终导致局部籽晶未生长出金刚石晶体的恶性情况,本结构在大腔体合成结构以及大尺寸晶体合成中的优势尤为突出。

32、作用原理:

33、使用现有的常规合成技术所合成出的宝石级金刚石晶体,晶床中部晶体高径比相对较高,外周则较低,且晶床中部晶体因为合成器件碳素浓度梯度较大,造成中部晶体生长速度较大,导致晶体容易俘获包裹体,合成出净度较低的晶体。外周晶体由于合成块的反应腔存在径向的温度梯度,在径向温度梯度偏差较大时,会产生高径比极低的扁平晶型,大幅度降低了晶体的可利用率,也容易使晶体在晶粒边缘处俘获包裹体。

34、大腔体与合成周期长时,晶体纯净度、高径比等品质较差。造成这种现象的原因是反应腔内温度场、压力场对处于生长的金刚石晶体不适合,若想晶体生长的品质好且晶型饱满,需要该晶体在生长期间,径向与轴向的温度梯度维持在较小的状态中,温度梯度小时熔融触媒中碳素浓度梯度也较小,此时生长出来的晶体品级极好,但温度梯度也不能过小,过小会造成晶体生长速度过慢,甚至产生出现已结晶的金刚石回熔进触媒的不良状况。

35、使用现有的常规合成技术,合成块反应腔内压力场大致为外周压力大,中部压力小,这是传压过程中材料不可能百分之百传递压力的结果。适当增加合成腔中部的压力,改善合成腔压力场的分布,可使压力场与温度场相互协同出适宜优质宝石级金刚石合成的环境,且由于反应腔内合成压力的增高,能够削减合成后期晶体接受碳素的晶面增大造成生长速度加快带来的负面影响。

36、针对上述产生的问题,本发明通过辅热结构、均压均热片、台阶状的晶床、碳源环来解决。

37、与现有技术相比,本发明的有益效果为:

38、本发明的辅热结构、均压均热片以及晶床,能够使合成腔内温度场和压力场分布更加均匀,温度梯度和压力梯度更适合优质宝石级金刚石的合成,特别是超长合成时间的宝石级金刚石的合成,提高合成稳定性以及产品一致性,提高了宝石级金刚石合成体系抵抗环境变化的能力。


技术特征:

1.一种优质宝石级金刚石的合成结构,包括叶腊石复合块,及设置在叶腊石复合块的空腔内的装配结构;所述装配结构包括导电钢帽、叶腊石环、外导电垫片、辅热结构、内导电垫片、反应结构;反应结构的两端放置内导电垫片,内导电垫片的外侧放置辅热结构,辅热结构的外侧放置外导电垫片,外导电垫片的外侧放置叶腊石环,叶腊石环内套放导电钢帽;其特征在于:

2.根据权利要求1所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:外陶环、内陶环由陶环料在800-1050℃下烧结1-5h制成;所述陶环料包括以下质量分数的各组分:氧化锆粉末0-90wt%、氧化铝粉末0-90wt%、氧化镁粉末10-20wt%。

3.根据权利要求1所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述发热环由石墨或铁硅碳合金制成;所述发热芯由石墨或铁硅碳合金制成。

4.根据权利要求1所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述反应结构包括石墨管、绝缘管、晶床、陶片、碳源、均压均热片;

5.根据权利要求4所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述晶床为台阶状,包括圆形的下晶床及圆形的上晶床;下晶床的直径大于上晶床的直径;下晶床与上晶床同轴。

6.根据权利要求4所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述晶床由晶床料在800-1050℃下烧结2-6h制成;晶床料包括以下质量分数的各组分:70-90wt%的氧化铝粉末、10-30wt%氧化镁粉末。

7.根据权利要求4所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述均压均热片还包括第二均压均热片;所述第二均压均热片设置在陶片与碳源之间。

8.根据权利要求4所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述均压均热片包括铜片、nacl片、钼片、镍片、铁镍片、绝缘陶片中的至少一种。

9.根据权利要求8所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:nacl片由nacl片料压制成型后在400-500℃下烧结1-5h制成;所述nacl片料包括以下质量分数的各组分:氧化锆粉末15-20wt%、氯化钠粉末80-85wt%;

10.根据权利要求4所述的一种优质宝石级金刚石的合成结构,其特征在于:所述晶床的上方还设置有碳源环。


技术总结
本发明涉及金刚石生产技术领域,一种优质宝石级金刚石的合成结构,包括叶腊石复合块,及设置在叶腊石复合块的空腔内的装配结构;所述装配结构包括导电钢帽、叶腊石环、外导电垫片、辅热结构、内导电垫片、反应结构;所述辅热结构包括外陶环、发热环、内陶环、发热芯;外陶环内套发热环,发热环内套内陶环,内陶环的孔部放置发热芯。本发明的辅热结构、均压均热片以及晶床,能够使合成腔内温度场和压力场分布更加均匀,温度梯度和压力梯度更适合优质宝石级金刚石的合成,提高合成稳定性以及产品一致性,提高了宝石级金刚石合成体系抵抗环境变化的能力。

技术研发人员:李立,于昆鹏,薛爱香,李淑云,李忠,姚伟娜
受保护的技术使用者:河南飞孟金刚石股份有限公司
技术研发日:
技术公布日:2024/5/29
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